上海交通大学张洪斌团队| 大振幅振荡剪切(LAOS)流变学——方法论的演进、争议与数据驱动新范式

大振幅振荡剪切（large amplitude oscillatory shear，LAOS）是探究复杂流体非线性流变学的核心分析手段。通过系统研究剪切应力的响应随应变振幅、时间、频率和温度的变化规律，剖析其中的非线性特征，LAOS能够揭示流体微观结构与宏观性能间的内在关联，为材料设计、加工过程优化、性能预测及实际应用提供了理论支撑。上海交通大学张洪斌团队系统梳理了LAOS流变学的发展历程及其分析方法的数学框架，并依据研究路径，将现有方法划分为基于物理、数学和数据驱动的三大分析范式，评述了各类范式在典型高分子体系中的应用，总结了LAOS在材料加工与性能预测中的实用性。同时，针对应力分解对称性假设、傅里叶系数的物理诠释、屈服应力统一界定以及三类范式整合等争议问题，也进行了深入剖析，并探讨了弥合分歧的可能路径。最后，展望了LAOS与机器学习、原位表征及多尺度模拟的交叉融合前景。

历经百年，现代流变学已发展成为研究材料在应力、应变、温度等条件下，流动与形变随时间变化规律的学科，其内容已扩展到研究高黏度流体、黏弹性流体和弹黏塑性流体的本构理论。流变学深刻影响了人们理解物质力学属性与时间的关系，对固体和流体分野的认识也蕴含着深刻的哲学立场。作为流变学最核心内容之一的非线性流变学，是研究材料在外界作用力 (应力或应变) 足够大时，其响应 (应变或应力) 与作用力不成正比的科学。在此条件下，材料的响应不能够通过简单的常数 (如黏度、模量) 来描述，而是与施加的力的大小、历史甚至频率相关。LAOS通过施加大幅正弦应变或应力信号，来表征材料在非线性黏弹性响应区的动态流变学行为，其应用范围十分广泛，涵盖高分子溶液与熔体、纳米复合材料、共混物，以及食品、水凝胶等各类软物质。几乎所有加工过程中 (如注塑、挤出、吹塑、纺丝)，聚合物都会出现强烈的非线性流动。线性黏弹性理论难以直接指导加工，必须通过非线性流变学来优化加工工艺、预测产品质量和防止制品缺陷。

文中特别指出，对LAOS分析方法进行分类的原因，首先是LAOS的发展需要同时基于物理、数学和数据，但部分研究者过于重视物理，并认为基于数学的方法可能是次要的；其次，在LAOS的分析方法中，数学与物理的运用并非是二元对立的，而是内在统一的两种认知维度。数学构建了分析的形式化框架，物理则揭示了微观机制与结构演化。缺乏数学形式化，LAOS的非线性响应将流于经验性的波形描述，无法实现微观结构变化的定量解析；而脱离物理机制，LAOS的数学处理 (如高阶谐波分解) 则易退化为过度参数化的数值拟合，丧失与材料微观演化的关联。因此，有价值的LAOS分析方法的核心，在于实现数学的严密性与物理机制性的相统一。一方面，以物理机制为约束，提炼具有明确微观指代的数学参数；另一方面，以严密数学为框架，精准描述参数演化方程，从而确保数学语言能切实映射材料的非线性物理行为。此外，将三类方法并列，也能够强调不同思路和途径之间地位的平等性和互补性。这三类范式各有优势与局限，在分类上也难以严格区分，其交叉融合已成为重要发展趋势。

文中述及流变学从本质上属于物理学，特别是属于连续介质物理和软物质物理的范畴，且非线性流变学是一个高度跨学科的领域。LAOS的理论基础涉及物理学和力学(软物质物理、连续介质力学、非平衡态统计力学等)、数学(张量分析、微分方程、泛函分析和线性代数等)、仪器科学与技术，以及计算机算法。这里，连续介质物理 (力学) 是流变学的语言和框架核心。它提供了描述物质形变和流动的基本守恒方程 (质量、动量、能量) 和数学工具 (张量分析和微分方程)。非线性流变学的本构方程 (描述材料应力-应变-时间关系的方程) 都是在连续介质力学的框架内建立的。换句话说，流变学是连续介质力学的一个分支，它是广义的连续介质力学中处理更复杂本构关系的部分。而LAOS流变学正从一个相对小众的分析领域，成长为一个融合了先进本构模型、精细数据分析方法和多尺度实验验证的综合性研究平台。

综述总结了LAOS测试的重要性：1）能够表征软物质在快速大形变下出现的非线性力学响应，从而更符合实际地指导各类高分子体系包括食品高分子体系的设计、制备和加工；2）具有不同微观结构 (例如线性或支链高分子) 的复杂流体可能具有相似的线性黏弹性。线性黏弹性区的小振幅振荡剪切（SAOS）难以识别这些流体流变行为的本质区别，而LAOS则是能够分辨结构不同带来的非线性黏弹性差异；3）适用范围广，可单独改变振幅和频率以分别调控形变的强度和时间尺度；4）对于可在半个振荡周期内依次表现出类固行为和类液行为的流体，LAOS可在不同实验条件下充分表征其非线性流变学行为；5）LAOS施加的流场不涉及速度和位置上的突跃，这样流场容易产生和控制。籍此，LAOS研究也能够加强分子理论、本构模型和实验测试之间的联系。

文中概述了LAOS研究的发展历史（图1）。LAOS发端于上世纪60年代，70年代前后发展出了波形分析法和傅里叶变换法(FT)，其中Lissajous-Bowditch曲线法产生于1975年。进入90年代后，随着流变仪精度和计算能力的提高，特别在年左右开始，LAOS有了快速发展。傅里叶变换流变学（~2000）、应力分解（2005）、SPP（2011）、恢复流变学（2019）、应力分叉（2018）以及基于FT流变学的LAOS法（2023）相继建立。近年来，数据驱动的LAOS研究途径（神经网络本构模型、aLAOS等）也发展起来。

图1 LAOS法的发展历史

三类范式中基于物理的LAOS分析方法包括Lissajous-Bowditch曲线法、应力分解法、应变硬化/剪切增稠比法(S/T)、能量耗散比法、连续物理过程法(SPP)及恢复流变学（图2），其优势在于赋予LAOS参数以明确的物理图景——如LB曲线法可通过偏离椭圆的程度直观显示和解释非线性黏弹性行为，应力分解法可解析非线性区的弹性响应和黏性能量耗散，S/T法能描述体系的硬化/软化、增稠/变稀物理行为，耗散比法可根据弹性LB环的面积获得每周期单位体积样品的耗散能，SPP通过瞬时模量提供时间分辨分析，而恢复流变学从可恢复/不可恢复形变揭示能量储存与耗散的物理本质。

图2 各类LAOS分析方法数学框架示意图

数学驱动方法（图3）则以FT流变学和其衍生的本征非线性参数Q为代表。傅里叶变换使得流变学能够灵敏度地分析非线性LAOS信号，揭示分子链缠结、支化拓扑、逾渗结构等微观结构信息，这体现了数学工具揭示物理规律的能力。这里，高次谐波的物理解释长期存在争议和建立FT流变学的初始目的是量化信号的非线性，是将FT流变学归为本质上是数学范式的直接原因和本质原因。需要强调，尽管FT本质上是一种数学工具，FT流变学是一个典型的基于数学的LAOS分析方法，但在Hyun、Wilhelm、Giacomin等的不懈努力下，FT流变学方法能够提供充分的物理见解。

图3 傅里叶变换流变学见解示意图

数据驱动方法（图4）是近年兴起的新范式，例如神经网络本构模型、中振幅平行叠加实验、代数应力分叉法、解析LAOS法和表观非线性轨迹法。这些方法侧重于通过分析数据本身的统计特征和内在数学结构，来发掘具有泛化能力的规律。其中，中振幅平行叠加实验利用物理互调原理生成LAOS大数据，以满足数据驱动方法需求；代数应力分叉法从基频傅里叶系数G1'和G1''出发，研究屈服过程并进行非线性行为和恢复流变学关系的分析；解析LAOS借鉴了几何学和解析几何，建议将傅里叶系数代入各方法解析表达式生成分析结果，强调傅里叶系数可作为LAOS核心数据，揭示了LAOS方法在数学上的一致性；而基于FT流变学视角下复杂流体LAOS行为的规律性，建立的表观非线性轨迹法，是采用小数据集来高精度预测LAOS行为，该方法与中振幅平行叠加实验可互为补充。

图4 基于傅里叶变换的各类LAOS分析方法

     LAOS是探究高分子复杂流体非线性力学响应的核心方法，已发展出应力分解等物理工具及傅里叶变换等数学方法。近年数据驱动途径兴起，三类范式各有优劣且趋于融合。LAOS能够比线性黏弹性参数更灵敏地反映分子链缠结、支化拓扑、填料逾渗、共混物形态演化及凝胶网络破坏与重建等微观结构信息，并可检验本构模型的适用性。LAOS研究当前主要挑战包括：数据驱动方法在有限数据下泛化困难，需嵌入物理约束或结合高维实验；材料常出现非均匀形变，需构建内禀异质性的本构模型；LAOS宏观信号（参数）仅反映整体平均响应，难以捕捉材料内部的局部流动非均匀性及微观结构演化细节，应联用流变-散射等原位技术；触变性弹黏塑性行为需借助时间分辨参数建立分类判据；测试分析缺乏统一规范，需标准化指南与开源软件；单一模式对长期结构演化刻画不足，应联合阶跃剪切、松弛等多模式实验；面向食品、打印等领域需高通量预测，也应引入机器学习。未来方向则在于物理信息与数据驱动深度融合、多模式原位联用及标准化建设，进而推动LAOS从描述非线性向理解与预测非线性转变。

LAOS是研究复杂流体非线性流变学的关键实验方法。与限于线性黏弹性区的SAOS不同，LAOS通过独立调控应变振幅和振荡频率，能够模拟实际加工条件下的大形变流场，为揭示材料微观结构与宏观非线性响应之间的内在联系提供了强有力的工具。近年来，LAOS研究在实验技术、数据分析及本构建模方面取得了长足进步，但也面临着分析方法多样、物理诠释不一、屈服应力界定模糊及模型普适性不足等挑战。LAOS分析方法的理论性较强，也是阻碍LAOS法广泛应用的瓶颈。在此背景下，需要从LAOS流变学的角度出发，服务于揭示结构和流变学性质之间的关系和高分子加工，通过系统梳理分类LAOS方法，厘清其驱动原动力和涉及的焦点问题，深入理解各LAOS方法的特点、局限性、争议点、互补性及其应用场景的适用性。

本文发表于《高分子学报》，题为“大振幅振荡剪切(LAOS)流变学——方法论的演进、争议与数据驱动新范式”，论文第一作者为上海交通大学博士王鹏广，通信联系人为张洪斌教授。

引用本文

王鹏广,周子愉, 任慧敏,高淑娜, 戴欧维,袁柏华, 张洪斌. 大振幅振荡剪切(LAOS)流变学——方法论的演进、争议与数据驱动新范式. 高分子学报, 2026
Wang, P. G.; Zhou, Z. Y.; Ren, H. M.; Gao, S. N.; Dai, O. W.; Yuan, B. H.; Zhang, H. B. Large amplitude oscillatory shear (LAOS) rheology: evolution of methodologies, controversies, and the new paradigm of data-driven approaches. Acta Polymerica Sinica (in Chinese), 2026
doi: 10.11777/j.issn1000-3304.2026.26143.